近日，南华大学机械工程学院李振业教授团队在国际知名期刊Chemical Engineering Journal（IF：13.4，中科院一区top）上发表了题为“Aggregation modulation of electron-donating polymer towards certified short-circuit current of 29.86 mA cm⁻²in organic photovoltaics”的研究论文。该论文介绍了一种利用二维晶体调控聚合物给体聚集态的方法，显著提升有机光伏器件（OPVs）的短路电流密度（J_SC）。李振业教授为论文通讯作者，本科生苏仁龙、瞿维博士、硕士研究生周如进为共同第一作者，南华大学机械工程学院为论文署名第一单位。

OPVs由于其生产成本低、重量轻、材料丰富和机械灵活性等优点，一直是近十年来研究的热点。尽管OPVs在器件制造技术上取得了重大突破，其最高的功率转换效率（PCE）已超过20%，但仍然需要更高的PCE才能推动OPVs大规模商业化使用。OPVs的PCE主要由开路电压（V_OC）、J_SC和填充因子（FF）决定。活性层吸收系数低、电荷迁移率低、高电荷复合损失等因素限制了J_SC（一般< 28 mA cm^-2）的提升，阻碍了OPVs光伏性能的提高。事实上，共轭聚合物分子由于其平坦的分子骨架通常表现出较低的本征电荷迁移率，这是限制器件J_SC提升的根本原因。近年来，相关研究证明J-和H-聚集体可以促进共轭聚合物分子形成三维互穿网络结构，为实现多向电荷传输提供了一种方法。聚集类型对电子物理、电荷输运和光电性能，特别是电荷输运性能有深远的影响。然而，哪种聚集更有利于提高器件的光伏性能，还有待具体研究和探讨。H-聚集由于面对面的堆叠更有利于电荷沿垂直于分子共轭面方向传输，而J-聚集由于首尾堆叠更有利于电荷沿分子链传输。垂直方向的高效电荷传输是OPVs性能提升的关键。因此，理论上来说，共轭分子的H-聚集和面对面堆积取向的组合对提升OPVs性能是最有利的。

在这项工作中，研究人员采用液相剥离法制备了二维CdPS₃晶体，探究二维CdPS₃晶体掺杂对OPVs活性层分子聚集与器件性能的影响。PM6薄膜在584 nm和607 nm处展示出明显的0-0和0-1吸收带，CdPS₃晶体倾向于分布在PM6结构域，引入CdPS₃晶体后PM6膜的0-0和0-1振动峰强度比值（0-0/0-1）显著减小，吸收带略有蓝移，说明CdPS₃晶体诱导了PM6分子J-聚集到H-聚集的转变。研究人员通过掠入射广角X射线散射（GIWAXS）探讨了CdPS₃晶体对PM6:Y6活性层堆积结构的影响。结果表明，CdPS₃掺杂后活性层的π-π堆积距离明显较小，进一步证明CdPS₃晶体诱导了PM6分子聚集的转变，构筑了良好的垂直电荷传输通道。这种形态聚集特性有助于器件中有效的激子解离和载流子生成，以及超快的载流子传输和收集。因此，基于PM6:Y6器件的J_SC从27.22mA cm⁻²提高到29.86mA cm⁻²的认证值，代表了迄今为止观察到的OPVs的最高J_SC值。

1. PM6、Y6、CdPS₃分子结构模型；(b)OPVs给/受体掺杂CdPS₃晶体前后的吸收光谱；(c)活性层掺杂CdPS₃晶体前后的GIWAXS图以及聚合物给体PM6的聚集态演变示意图；(d)我们的工作与文献报道基于PM6:Y6体系OPVs的PCE与J_SC对比图；(e-f)活性层掺杂CdPS₃晶体前后的瞬态吸收光谱；(g-h)活性层掺杂CdPS₃晶体前后制造OPVs器件的瞬态光电压与瞬态光电流

   本研究表明二维CdPS₃晶体能有效调控聚合物给体的聚集态结构，显著增强OPVs的J_SC，能为开发高效率的有机光伏提供理论和实验依据。

   论文连接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159673